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        • 論文
        主辦單位:煤炭科學研究總院有限公司、中國煤炭學會學術期刊工作委員會

        西科大在煤基石墨烯/Fe2O3復合材料作鋰離子電池負極研究中獲突破

        2021-06-07

          石墨烯材料獨特的二維片層結構、高的理論比表面積以及快速的電子傳輸特性,使其在電化學儲能領域被廣泛應用。煤炭碳質量分數高達50%~98%,且隨著變質程度加深,其排列結構趨于有序,這種獨特的結構特征使煤炭在開發石墨烯基功能材料方面展現出巨大的潛在優勢。

          

          近日,西安科技大學張亞婷教授團隊以寧夏太西無煙煤為原料,成功制備了煤基氧化石墨烯(CGO),并在此基礎上進一步構建了煤基石墨烯/三氧化二鐵(CG/Fe2O3)自支撐復合材料,將該材料直接作為鋰離子電池負極,展現出了良好的循環和倍率性能。

          

          研究詳細介紹了煤基氧化石墨烯、Fe2O3自支撐材料以及CG / Fe2O3自支撐復合材料的制備過程。


         ?。?)煤基氧化石墨烯的制備。將太西無煙煤粉碎、研磨,篩分得到粒徑小于74 μm的煤粉,經酸脫灰后,在中頻感應石墨化爐中2 500 ℃下高溫處理,得到石墨化炭。以石墨化炭為前驅體,采用改進的Hummers法制備煤基氧化石墨烯:將0.75 g硝酸鈉溶于34 mL濃硫酸中,加入1.0 g石墨化炭,冰水浴中磁力攪拌20 min。然后將5.0 g高錳酸鉀,少量多次加入混合溶液中,攪拌30 min后,將水浴溫度升至35 ℃,繼續反應2 h。隨后轉移至98 ℃油浴鍋中,緩慢加入50 mL去離子水,攪拌反應20 min。最后,加入5 mL 30%的雙氧水,待反應完全后,將混合溶液趁熱過濾,依次用質量分數為5%的稀鹽酸和去離子水洗滌,直至濾液呈中性。所得濾餅產物分散于去離子水中,經過超聲、離心剝離處理,標定質量濃度,即得CGO溶液。


          (2)Fe2O3自支撐材料的制備。將0.7 g草酸銨和0.45 g六水合氯化鐵溶解于50 mL DMF與H2O混合溶液中,得到的綠色透明溶液作為電解液。然后,以泡沫鎳為工作電極,鉑片為對電極,在7.8 mA/cm2電流密度下,恒電流電沉積反應30 min。隨后,將工作電極干燥,在空氣氣氛中500 ℃煅燒2 h,得到Fe2O3自支撐材料。調節DMF與H2O體積比為0∶1,1∶1,2∶1,3∶1,制備得到的Fe2O3自支撐材料分別記作Fe2O3-0,Fe2O3-1,Fe2O3-2,Fe2O3-3。


          (3)CG/Fe2O3自支撐復合材料的制備。以Fe2O3-2為工作電極,鉑片為對電極,CGO溶液為電解液,在6 V電壓下,恒電壓電沉積反應10 min。隨后,將工作電極干燥,即可得到自支撐CG/Fe2O3復合材料。電解液CGO質量濃度為0.1,0.3,0.5 mg/mL時制備得到CG/Fe2O3復合材料記作CG/Fe2O3-1,CG/Fe2O3-2和CG/Fe2O3-3。

          

          研究人員利用場發射掃描電子顯微鏡(FESEM)、X 射線衍射儀(XRD)、拉曼光譜(Raman Spectra)等手段對產物的形貌結構和物相組成進行了表征。


        結果表明,DMF 與H2O 的體積比為1:1時,所制備的Fe2O3 自支撐材料呈鹿角狀結構;CGO 的質量濃度為0.1mg/ mL 時,所制備的CG/ Fe2O3 -1 復合材料呈現分級多孔自支撐結構。將CG/ Fe2O3 -1 自支撐復合材料直接作為鋰離子電池負極,在1.0A/ g 大電流密度下,具,1156mA·h/ g 的高可逆容量,容量保持率達88. 9%;當電流密度提升至5.0A/ g 時,容量仍可保持,1074mA·h/ g 左右,展現出優異的倍率性能。


        電荷儲存機理分析表明,CG/ Fe2O3 -1 復合電極的電容主要源于電池充放電過程中CG 產生的雙電層電容以及Fe2O3 氧化還原反應產生的贗電容貢獻。這種出色的儲鋰性能歸因于分級自支撐負極的宏觀設計,其賦予CG/ Fe2O3 -1 更加穩定的空間結構和通暢的Li+ 傳輸通道,能夠有效改善Fe2O3 充放電過程中的體積變化,加速鋰化/ 脫鋰動力學。

          

          這項研究得到了國家自然科學基金-山西煤基低碳聯合基金項目、陜西省創新能力支撐計劃資助項目、陜西省自然科學基金-陜煤聯合基金資助項目的資金支持。成果以《煤基石墨烯/ Fe2O3自支撐電極的制備及其儲鋰性能》為題發表于《煤炭學報》2021年第4期。


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        CG/ Fe2O3 復合材料的電化學儲鋰性能


          責任編輯:宮在芹
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